เหตุผลที่เจ้าประคุณสมเด็จพุฒาจารย์ โต พรหมรังสี สร้างพระสมเด็จ เพราะท่านได้ปรารภถึงพระมหาเถระในอดีตว่ามักสร้างพระพิมพ์บรรจุในปูชนียวัตถุสถานเพื่อเป็นการสืบต่ออายุพระพุทธศาสนาให้ถาวรอยู่ตลอดกาล ท่านจึงปรารภจะทำตามคตินั้น จึงได้สร้างพระพิมพ์ขึ้นไว้เป็นจำนวนมากถึง 84,000 องค์ เท่าจำนวนพระธรรมขันธ์
พระสมเด็จที่สร้างครั้งแรกไม่ได้เป็นรูปสี่เหลี่ยม เล่ากันมาว่าเดิมท่านเจ้าประคุณสมเด็จดำริให้ช่างที่บ้านช่างหล่อ ทำแม่พิมพ์ภายหลังบรรดาผู้ที่เคารพนับถือและพวกสานุศิษย์ที่สามารถทำแม่พิมพ์ได้ทำถวาย การแกะพิมพ์ใช้มีดโกนแกะแม่พิมพ์ด้วยหินอ่อน และไม้แก่น
มวลสารที่ใช้ทำพระใช้วัตถุหลายอย่างต่างกัน ช่วงแรกใช้ผงดินสอดินสีเหลือง ปูนขาว เกสรดอกไม้ เปลือกกล้วยหอม เปลือกกล้วยน้ำว้า ชานหมาก ใบลานเผาอาหารสำรวม และน้ำอ้อย
ขั้นตอนการผสมผง เริ่มจาก ท่านเจ้าประคุณสมเด็จฉันกล้วยแล้วเอาเปลือกใส่ภาชนะเก็บไว้ ท่านมีดินสีเหลือง ใหญ่ ให้นายน้อยผู้ที่เป็นง่อยซึ่งอยู่กับท่านเอาเลื่อยเลื่อนดินสอสีเหลืองเป็นชิ้นเล็กๆผสมกับเปลือกกล้วยนั้นเจือด้วยน้ำผึ้งบ้างน้ำอ้อยเขี้ยวบ้างตามละเอียดจนเข้ากันดีแล้ว จึงให้นายน้อยกับท่านเจ้าคุณธรรมะถาวร ช่วยกันพิมพ์พระด้วยพิมพ์อย่างเล็กเป็นในรูปหลังเบี้ยฐานสามชั้นเสร็จแล้วเก็บไว้ในกุฏิแล้ว ท่านทำแบบนี้ต่อไปอีกจนได้พระพอแก่ความต้องการท่านก็เริ่มทำพิธีปลุกเสกวันละสามครั้งคือเช้า กลางวันและเย็น แล้วจึงเอาออกแจกจ่ายแก่ผู้ที่ต้องการ
วิธีการทำพระในช่วงที่สอง แปลกออกไปคือ ผสมผงได้ที่แล้วให้เอาออกมาปั้นแล้วคลึงให้เป็นท่อนยาวคล้ายควันเทียนแล้วตัดเป็นข้อๆ เอาพิมพ์พระกดลงในพิมพ์เมื่อแกะออกแล้วเอามีดเจียนหัวท้ายและด้านข้างให้มน แล้วทำพิธีปลุกเสก ท่านเอาไปแจกชาววังเวลาไปบิณฑบาต ท่านทำดังนี้จนหมดดินสอเหลือง ภายหลังต่อมาท่านใช้ดินสอขาว
ขั้นตอนทำพระด้วยดินสอขาวคือ ทำเป็นแท่งแล้วลงอักขระลบเอาผงเก็บประสมไว้จนพอแก่ความต้องการท่านจึงให้ไปแกะกะเทาะปูนขาวที่เป็นลอนตามกำแพงโบสถ์บ้าง ใบเสมาบ้าง ซึ่งตะไคร่เน้ำติดอยู่ที่เป็นส่วนมากแล้วนำมาตำผสมกับดินขาวที่ท่านทำไว้แล้วจึงพิมพ์ทีนี้พิมพ์เป็นรูปสี่เหลี่ยมผืนผ้า ในองค์พระเป็นปรกโพธิ์แบบทรงเจดีย์ และชนิดอื่นๆ
พระสมเด็จบางองค์เนื้อเหลืองก็เพราะท่านประสมดินสอเหลือง ส่วนที่เป็นพระเนื้อขาวเจือเขียวเล็กน้อยเมื่อหักออก ดูถึงเห็นผงสีดำติดอยู่ประปรายจึงให้ความสันนิษฐานว่าเนื้อติดเขียวเล็กน้อยนั้นก็เพราะกระทะปูนขาวออกแล้วเอามาตำเมื่อส่วนผสมเชื่อด้วยของเหลวตะไคร่น้ำก็คลายความดำของมันออกมาผสมกับผงที่ผสมนั้นที่เนื้อผงสีดำติดอยู่ประปรายก็พอตะไคร่น้ำนั้นไม่ได้ถูกย่อยจนละเอียดโดยสิ้นเชิงนั่นเอง